Το πρώτο εργαλείο φροντίδας των δοντιών έχει ηλικία 5.500 χιλιάδων χρόνων. Οι πρώτοι που μερίμνησαν για την υγιεινή των δοντιών τους ήταν οι Βαβυλώνιοι και οι Αιγύπτιοι, που χρησιμοποιούσαν υγρή σκλήθρα για να τα τρίβουν. Γύρω στο 1600 π. Χ. οι Κινέζοι χρησιμοποιούσαν ένα ξυλαράκι από αρωματικό δέντρο, το οποίο μασούσαν. Αυτό καθάριζε τα δόντια, φρεσκάροντας παράλληλα την αναπνοή.
Στα μέσα του 16ου αιώνα οι Κινέζοι έκαναν ένα βήμα παραπέρα, στερεώνοντας τις σκληρές τρίχες από το σβέρκο των γουρουνιών σε μια λαβή από κόκαλο ή μπαμπού. Η ανακάλυψη αυτή διαδόθηκε ταχύτατα στην Ευρώπη. Έτσι έχουμε αναφορές του 1560 από τη Γαλλία για χοντροφτιαγμένες οδοντόβουρτσες με καμπυλωτή κεφαλή. Οι Ευρωπαίοι ωστόσο επέλεγαν αντί για γουρουνότριχες, τις μαλακότερες αλογότριχες ή φτερά. Κατά το 18ο αιώνα το φινίρισμα τελειοποιήθηκε.
Οι εύποροι συνήθιζαν πλέον να έχουν οδοντόβουρτσες με λαβές από χρυσό ή ελεφαντόδοντο, ενώ ο Άγγλος William Addis ήταν ο πρώτος που άρχισε γύρω στο 1780 να παράγει μαζικά οδοντόβουρτσες. Η λαβή τους ήταν οστέινη και στην άκρη βρισκόταν το βουρτσάκι με τις κολλημένες γουρουνότριχες ή αλογότριχες, που πρόβαλαν μέσα από τρυπίτσες.
Οι πρώτες πλαστικές οδοντόβουρτσες έκαναν, για πρώτη φορά, την εμφάνισή τους στην αγορά το 1938. Απ’ όσα γνωρίζουμε μέχρι σήμερα, οι πρώτοι που χρησιμοποίησαν οδοντόκρεμα ήταν οι Αιγύπτιοι
Ήδη το 5.000 π. Χ. κατασκεύαζαν οδοντόκρεμα σε μορφή σκόνης. Η σκόνη ήταν φτιαγμένη από διάφορα υλικά, όπως θρυμματισμένα κομμάτια από κεφάλι βοδιού, ελαφρόπετρα, σκόνη από τσόφλια αυγών και σμύρνα. Δε γνωρίζουμε ακριβώς πώς χρησιμοποιούσαν τη σκόνη, αλλά οι αρχαιολόγοι πιστεύουν ότι την έτριβαν πάνω στα δόντια τους με τα δάχτυλα.
Η παλαιότερη αναφορά στην οδοντόκρεμα γίνεται σε ένα χειρόγραφο από την Αίγυπτο και το χειρόγραφο αυτό πιστεύεται ότι έχει γραφτεί στον 4ο μ.Χ. αιώνα. Οι οδοντόπαστες που αναφέρονται στο χειρόγραφο έγιναν από ένα μείγμα με λουλούδια. Ομοίως, υπάρχουν πολλά σκευάσματα της οδοντόκρεμας που χρησιμοποιήθηκαν κατά την αρχαιότητα και τα περισσότερα από τα σκευάσματα αυτά είχαν ούρα ως το βασικό συστατικό.
Οι αρχαίοι Έλληνες και οι Ρωμαίοι χρησιμοποιούσαν ως επί το πλείστον καρβουνόσκονη και φλοιούς δέντρων. Οι Ρωμαίοι ήταν επιπλέον οι πρώτοι που αντιμετώπιζαν τη δυσοσμία της αναπνοής με διάφορα μπαχαρικά. Μετά τους Ρωμαίους, η υγιεινή των δοντιών έμεινε στάσιμη για τα επόμενα 1.200 χρόνια. Μόλις το 1700 άρχισαν Ευρωπαίοι και Αμερικανοί γιατροί, οδοντίατροι και χημικοί να παρασκευάζουν οδοντική σκόνη. Το διττανθρακικό νάτριο ήταν το βασικό συστατικό στα περισσότερα μείγματα του είδους, αλλά σε πολλές περιπτώσεις πρόσθεταν συστατικά άκρως επικίνδυνα, για παράδειγμα σκόνη από τούβλα.
Μερικές παλιές συνταγές οδοντόκρεμας είναι πραγματικά περίεργες. Για παράδειγμα, τον 18ο αιώνα, αμερικανοί και βρετανοί χρησιμοποίησαν μια οδοντόκρεμα που φτιάχτηκε από ψωμί. Μια άλλη συνταγή χρησιμοποιούσε αίμα Δράκου (!)
Η χρήση της οδοντόκρεμας έγινε ευρέως διαδεδομένη, ωστόσο, μόνο κατά τον 19ο αιώνα με τη μορφή σκόνης. Οι Έλληνες και οι Ρωμαίοι πρόσθεταν λειαντικά, όπως σπασμένα κόκαλα, κελύφη αυγών και όστρακα στρειδιών.
Τον 9ο αιώνα, ένας μουσικός από την Περσία και σχεδιαστής μόδας που ονομάζεται Ziryab εφηύρε έναν τύπο οδοντόκρεμας που δεν ήταν μόνο χρήσιμη για το πλύσιμο των δοντιών, αλλά είχε και μια ευχάριστη γεύση. Δυστυχώς, τα ακριβή συστατικά αυτής της οδοντόκρεμας δεν ήταν γνωστά.
Στις αρχές του 19ου αιώνα, κάποιοι σκέφτηκαν να προσθέσουν στην οδοντική σκόνη γλυκερίνη, κι έτσι δημιουργήθηκε η οδοντόκρεμα, που η γεύση της ήταν σαφώς πιο ευχάριστη.
Η εταιρεία Colgate ήταν η πρώτη που έβγαλε σε μαζική παραγωγή οδοντόκρεμα, το 1873. Πουλιόταν σε βάζα. Το 1892 έκανε την εμφάνισή της οδοντόκρεμα στη μορφή που τη συναντάμε σήμερα, δηλαδή, σε σωληνάριο.
Το 1914, το φθόριο προστέθηκε στην οδοντόκρεμα για πρώτη φορά. Ωστόσο, η κίνηση αυτή επικρίθηκε έντονα από την Αμερικανική Οδοντιατρική Ομοσπονδία το 1937. Ωστόσο, η οδοντόπαστα φθορίου που αναπτύχθηκε στη δεκαετία του 1950 πήρε την έγκριση του Συνδέσμου.
Η οδοντόκρεμα σε πτυσσόμενο σωλήνα όπως σήμερα εφευρέθηκε για πρώτη φορά το 1892 από έναν οδοντίατρο που ονομάζεται Dr. Washington Sheffield. Ως εκ τούτου, μπορούμε να πούμε ότι η σύγχρονη-οδοντόκρεμα εφευρέθηκε από τον ίδιο.